Reforma autotérmica do metano em catalisadores de Ni/CeZrO2/Al2O3 para a produção de hidrogênio

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DATA DE PUBLICAÇÃO

2007

RESUMO

Neste trabalho, catalisadores de níquel suportados em CeO2/Al2O3 e CeZrO2/Al2O3 foram investigados na reforma autotérmica do metano, visando a produção de hidrogênio. Foram utilizados dois tipos de aluminas de diferentes áreas (Al2O3-D e Al2O3-C), na preparação das amostras. Assim, foram preparadas duas séries de catalisadores: uma foi suportada em Al2O3- D, e a outra, em Al2O3-C. Foram utilizadas técnicas de caracterização físico-química, como área BET, Difração de raios X (DRX), Redução à temperatura programada (RTP-H2), Dessorção de CO2 à temperatura programada (DTP-CO2) e a reação modelo de desidrogenação de cicloexano para avaliar a dispersão do níquel. As amostras suportadas em Al2O3-C apresentaram maiores áreas BET. Através das análises de DRX, comprovou-se a formação de solução sólida do CeZrO2 e menores tamanhos de partícula de NiO. Os resultados de RTP-CO2 mostraram que a presença dos óxidos de cério e de cério-zircônio, promoveu uma redução conjunta do NiO e do suporte, aumentando a redutibilidade dos respectivos catalisadores. As análises de DTP-CO2 indicaram a presença de sítios básicos, não havendo a formação de sítios redox muito fortes. Os ensaios de DTP-CO2 também mostraram que tanto o suporte, quanto o níquel reduzidos, quimissorvem CO2. Os catalisadores suportados em Al2O3-C obtiveram melhores dispersões de níquel, que foram obtidas pela reação de desidrogenação do cicloexano. As curvas de light-off mostraram que a reforma autotérmica do metano ocorreu via mecanismo indireto, que consistiu na combustão em temperaturas mais baixas, com a posterior reforma com CO2 e reforma a vapor em temperaturas mais elevadas. Os testes catalíticos de longa duração apresentaram, para a maioria das amostras testadas, boa atividade, estabilidade e alta seletividade para hidrogênio. CeO2 e CeZrO2 tiveram um importante papel na estabilidade das amostras, ajudando na regeneração da superfície catalítica, devido as suas propriedades redox. Os catalisadores obtiveram razões de H2/CO em torno de 2,5, que são satisfatórias para a reação de reforma autotérmica do metano. As amostras suportadas em Al2O3-C apresentaram maiores razões. O catalisador Ni/CeZrO2/Al2O3-C exibiu a melhor atividade entre os estudados, e esta melhor atividade está coerente com os resultados de RTP, que apresentou para este catalisador uma maior redutibilidade, além da boa dispersão apresentada para esta amostra.

ASSUNTO(S)

reforma do metano engenharia quimica hidrogen hidrogênio processos químicos cezro2 reforming of methane

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